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Title: Desenvolvimento de catalisadores zeolíticos destinados à reforma do metano.
???metadata.dc.creator???: ARAÚJO, Alfredina dos Santos.
???metadata.dc.contributor.advisor1???: RODRIGUEZ, Meiry Gláucia Freire.
???metadata.dc.contributor.advisor2???: RANGEL, Maria do Carmo.
???metadata.dc.contributor.referee1???: CARDOSO, Dílson.
???metadata.dc.contributor.referee2???: GRAU , Javier Mario.
???metadata.dc.contributor.referee3???: LABORDE , Hervé Michel.
???metadata.dc.contributor.referee4???: SIMÕES, Vicemário.
Keywords: Catalisadores;Zeólitas;Gás Natural;Petroquímica;Catalysts;Zeolites;Natural Gas;Petrochemicals
Issue Date: Sep-2006
Publisher: Universidade Federal de Campina Grande
Citation: ARAÚJO, A. dos S. Desenvolvimento de catalisadores zeolíticos destinados à reforma do metano. 2006. 133 f. Tese (Doutorado em Engenharia de Processos) – Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Processos, Centro de Ciências e Tecnologia, Universidade Federal de Campina Grande, Paraíba, Brasil, 2006. Disponível em: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/1828
???metadata.dc.description.resumo???: Nos últimos anos tem-se buscado rotas alternativas para a conversão do gás natural em gás de síntese, uma mistura de hidrogênio e monóxido de carbono, da qual pode ser obtido o H2. A tendência à formação de coque pode ser minimizada pelo desenvolvimento de novos materiais catalíticos. Essa reação requer o emprego de catalisadores metálicos. Portanto neste trabalho, a reforma a vapor do metano foi realizada sobre catalisadores monometálicos à base de níquel e platina com seguintes teores 0,5%, 1,0%, 1,5% e 2,0%, suportados na zeólita NaY. Os catalisadores metálicos foram preparados via impregnação por umidade incipiente e foram caracterizados pelas técnicas de difração de raios X (DRX), espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), redução a temperatura programada, área superficial específica, volumes de poros e a reação de deshidrogenação do ciclohexano. Os catalisadores foram avaliados na reação de reforma a vapor a 600ºC, 1 atm e CH4/H2O = 4 por 360 minutos. O DRX e FTIRs indicaram que os processos de impregnação dos metais não mudaram as estruturas das zeólitas Y. Os perfis de RTP dos metais nas zeólitas foi possível observar que a redução das espécies de níquel inicia-se em 198ºC e há um consumo máximo de hidrogênio em 483ºC, no caso da platina a redução se inicia em 203ºC. Na deshidrogenação do ciclohexano observou-se aumento da atividade da função catalítica que está relacionado com a maior densidade dos sítios catalíticos. Todos os catalisadores conduziram a atividades elevadas, relacionadas com a proximidade dos teores metálicos. No contexto geral, o catalisador platina-NaY mostrou atividades mais altas do que os catalisadores níquel-NaY.
Abstract: In the last years, it has been an increasing interest for new alternatives to natural gas conversion to synthesis gas, a mixture of hydrogen and carbon monoxide from which hydrogen can be obtained. This reaction requires the use of metallic sites and the tendency to produce coke can be minimized by the use of new catalytic materials. In order to develop new catalysts to this reaction nickel and platinum supported on NaY zeolite (0.5%, 1.0%, 1.5% and 2.0%) were studied in this work. Samples were prepared by incipient wet impregnation and characterized by thermal differential analysis, thermogravimetry, X-ray diffraction (XRD), Fourier transformed infrared spectroscopy (FTIRs), temperature programmed reaction (TPR), specific surface area and porosity measurements and cyclohexane dehydrogenation. The catalysts were evaluated in steam reforming at 600 oC, 1 atm and CH4/H2O = 4 for 360 min. The XRD and FTIRs0,0 showed that metal impregnation did not change the structure of Y zeolite. From the TPR profiles, it was noted that the reduction of nickel began at 198ºC with a maximum at 483ºC. In the case of platinum the reduction began at 203ºC. From the cyclohexane dehydrogenation, it was observed an increase of activity, which is related to the higher amount of catalytic sites. All catalysts showed high activities, closely related to the metal charge. As a whole, the platinum-NaY catalyst showed higher activities that the nickel-NaY ones.
Keywords: Catalisadores
Zeólitas
Gás Natural
Petroquímica
Catalysts
Zeolites
Natural Gas
Petrochemicals
???metadata.dc.subject.cnpq???: Engenharia
URI: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/1828
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