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http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/317
Full metadata record
DC Field | Value | Language |
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dc.creator.ID | RODRIGUES, J. J. | pt_BR |
dc.creator.Lattes | http://lattes.cnpq.br/7306786811408456 | pt_BR |
dc.contributor.advisor1 | RODRIGUES, Meiry Gláucia Freire. | - |
dc.contributor.advisor1ID | RODRIGUES, M. G. F. | pt_BR |
dc.contributor.advisor1Lattes | http://lattes.cnpq.br/7257323910817700 | pt_BR |
dc.contributor.referee1 | CONRADO, Líbia de Souza Conrado de. | - |
dc.contributor.referee2 | BARBOSA, Antonielly dos Santos. | - |
dc.contributor.referee3 | SILVA JÚNIOR, Heleno Bispo da. | - |
dc.contributor.referee4 | CLERICUZI, Genaro Zenaide. | - |
dc.contributor.referee5 | SILVA, José Nilton. | - |
dc.description.resumo | Este trabalho teve como objetivo, desenvolver peneiras moleculares utilizando fontes de sílica convencional (TEOS) e alternativa (cinza da casca de arroz), utilizá-las como suportes para catalisadores de Cobalto destinados à síntese de FischerTropsch, e também, investigar o efeito da introdução de rutênio como promotor na reação acima mencionada. Preparou-se a SBA-15 a partir de um gel com composição molar: 1.0 FONTE DE SÍLICA: 0.017 P123: 5.7 HCl: 193 H2O. Os catalisadores foram preparados pelo processo de impregnação úmida utilizando solução de 0,1 M de (Co(NO3)2.6H2O). Na sequência, foi incorporado o promotor rutênio usando solução aquosa de 0,1M de Cloreto de Rutênio (RuCl3xH2O). As amostras foram caracterizadas por DRX, EDX, TG/ATD, MEV, MET, RTP e adsorção física de N2. A reação de Fischer-Tropsch foi conduzida em reator leito de lama durante 6 horas de reação a 240oC e pressão de 20 bar, utilizando uma relação molar H2/CO = 1. A obtenção da SBA-15 utilizando fontes de sílica convencional e alternativa pôde ser confirmada pelos difratogramas, com destaque para a SBA-15 obtida com a fonte alternativa cinzas da casca de arroz, resíduo agrícola produzido em longa escala e que praticamente não tem aplicação comercial. Os difratogramas dos catalisadores na faixa angular de 0-8º mostraram que após a impregnação dos metais e calcinação, não ocorreram modificações na estrutura hexagonal dos materiais mesoporosos, observando-se os picos principais da fase do SBA-15. As análises de adsorção física de N2 das peneiras moleculares SBA-15 (CCA) e SBA15 (TEOS), mostram isotermas com perfil do tipo IV e histerese H1, características de materiais mesoporosos. As análises térmicas das peneiras moleculares SBA-15 (TEOS) e SBA-15 (CCA) indicaram a eliminação do direcionador (Pluronic) no processo de calcinação. As áreas superficiais específicas dos catalisadores diminuem e o volume de poro varia, devido ao bloqueio parcial dos poros pelo cobalto e pelo promotor rutênio, mas a estrutura da peneira molecular SBA-15 não é alterada. Os perfis de RTP dos catalisadores das séries Co/SBA-15 e Ru/Co/SBA-15 permitiram verificar a presença de picos distintos que pode ser causado pela redução dos óxidos de cobalto. A MET mostrou espécies de cobalto na forma esférica com tamanho de 20 nm, e após a co-impregnação com rutênio, houve uma melhor dispersão dessas espécies de cobalto resultando em partículas menores com tamanho médio de 10 nm. Os resultados obtidos a partir da síntese de FischerTropsch pelos catalisadores, apresentaram altas seletividades a hidrocarbonetos C5+ de alto valor agregado, bem como, verificou-se que a co-impregnação do promotor rutênio no catalisador Co/SBA-15, favoreceu o aumento da seletividade para hidrocarbonetos C5+ e diminuiu a seletividade para metano, com destaque para o desempenho do catalisador 20%Co/0,5%Ru/SBA-15 preparado com as cinzas da casca de arroz. | pt_BR |
dc.publisher.country | Brasil | pt_BR |
dc.publisher.department | Centro de Ciências e Tecnologia - CCT | pt_BR |
dc.publisher.program | PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA | pt_BR |
dc.publisher.initials | UFCG | pt_BR |
dc.subject.cnpq | Engenharia Química. | pt_BR |
dc.title | Desenvolvimento dos catalisadores Co/SBA-15 e Ru/Co/SBA-15 a partir das fontes de sílica tetraetilortosilicato (TEOS) e cinzas da casca de arroz (CCA) destinados à reação de Fischer-Tropsch. | pt_BR |
dc.date.issued | 2015 | - |
dc.description.abstract | The aim of this work was to prepare the mesoporous molecular sieve SBA-15 using conventional silica sources (TEOS) and alternative (Ash rice husk) and uses them as support for cobalt catalysts for the Fischer-Tropsch process. And investigate the introduction of ruthenium as a promoter. It was prepared SBA- 15 from a gel of molar composition : 1.0 silica source : 0.017 P123 : 5.7 HCl : 193 H2O. The catalysts were prepared by wet impregnation process using 0.1 M solution (Co(NO3)2.6H2O) (Vetec). Following ruthenium promoter was incorporated using 0.1 M aqueous solution of ruthenium chloride (RuCl3xH2O). The samples were characterized by XRD, EDX , TG/DTA, SEM, TEM, TPR and adsorption of N2. The Fischer-Tropsch reaction is conducted at 240 °C , pressure of 20 bar using a molar ratio H2/CO = 1, on a slurry reactor for a reaction time of 8 h. Obtaining the SBA -15 silica using conventional sources and alternative could be confirmed by X ray diffraction , with emphasis on the SBA -15 obtained with the alternative source of rice husk ash , a residue of agriculture abundant and cheap that is usually discarded. The XRD patterns of the catalysts in the angular range 0-8º showed that after impregnation and calcination of the metal changes did not occur in the hexagonal structure of mesoporous materials , observing the main peaks of the phase of SBA -15. The physical adsorption of N2 analysis of SBA -15 molecular sieves (CCA) and SBA -15 (TEOS) show with type IV isotherm profile and H1 hysteresis characteristics of mesoporous material. The thermal analysis of SBA -15 molecular sieves (TEOS) and SBA -15 (CCA) indicated the elimination of the template (Pluronic) in the calcination process. The specific surface areas of the catalysts decreases , and the pore volume changes due to partial blockage of the pores by cobalt and ruthenium promoter, but the structure of SBA -15 molecular sieve is not changed. TPR profiles of the catalysts of the series Co /SBA- 15 and Ru /Co /SBA -15 evidenced the presence of distinctive peaks that can be caused by the reduction of cobalt oxides. TEM showed cobalt species on spherical 20 nm in size, and after co- impregnation with ruthenium was a better dispersion of these cobalt species resulting in particles with average size smaller than 10 nm. The results obtained from the Fischer- Tropsch the catalysts showed high selectivity to hydrocarbons C5+ of high value, and it was found that co- impregnation of the ruthenium promoter in the Co catalyst /SBA -15 promoted the increase of selectivity to C5+ hydrocarbons and decreased the selectivity to methane, highlighting the performance of the catalyst 20 % Co/0.5 % Ru/SBA-15 prepared with the ashes of the rice husk . | pt_BR |
dc.identifier.uri | http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/317 | - |
dc.date.accessioned | 2018-03-23T19:48:20Z | - |
dc.date.available | 2018-03-23 | - |
dc.date.available | 2018-03-23T19:48:20Z | - |
dc.type | Tese | pt_BR |
dc.subject | Cinza da Casca de Arroz | pt_BR |
dc.subject | Reator Leito de Lama | pt_BR |
dc.subject | Peneiras Moleculares - Sílica TEOS | pt_BR |
dc.subject | Catalisadores de Cobalto | pt_BR |
dc.subject | Síntese de Fischer-Tropsch | pt_BR |
dc.subject | Rutênio | pt_BR |
dc.subject | Cobalt Catalysts | pt_BR |
dc.rights | Acesso Aberto | pt_BR |
dc.creator | RODRIGUES, Jocielys Jovelino. | - |
dc.publisher | Universidade Federal de Campina Grande | pt_BR |
dc.language | por | pt_BR |
dc.title.alternative | Development of Co / SBA-15 and Ru / Co / SBA-15 catalysts from silica sources. | pt_BR |
dc.description.sponsorship | Capes | pt_BR |
dc.identifier.citation | RODRIGUES, Jocielys Jovelino. Desenvolvimento dos catalisadores Co/SBA-15 e Ru/Co/SBA-15 a partir das fontes de sílica tetraetilortosilicato (TEOS) e cinzas da casca de arroz (CCA) destinados à reação de Fischer-Tropsch. 2015. 107f. (Tese de Doutorado), Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, Centro de Ciências e Tecnologia, Universidade Federal de Campina Grande, Campina Grande - Paraíba - Brasil, 2015. Disponível em: http://dspace.sti.ufcg.edu.br:8080/jspui/handle/riufcg/317 | pt_BR |
Appears in Collections: | Doutorado em Engenharia Química. |
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